I roto i nga waikura kore-siliceous, he pai nga ahuatanga miihini o te alumina, te teitei o te pāmahana me te aukati i te waikura, i te mea ko te mesoporous alumina (MA) te rahi o te pore ka taea te whakarite, te rahi o te mata motuhake, te rahi o te pore nui me te iti o te utu whakaputa, e whakamahia nuitia ana i roto i te catalysis, te whakahaere i te tuku tarukino, te adsorption me etahi atu mara, penei i te pakaru, te hydrocracking me te hydrodesulfurization o te hinu raw materials.Microporous alumina te nuinga o te whakamahia i roto i te ahumahi, engari ka pa tika ki te mahi o te alumina, te oranga ratonga me te whiriwhiringa o te whakakorikori. Hei tauira, i roto i te mahi purenga ngongo o te motuka, ko nga mea poke mai i nga taapiri hinu miihini ka hanga he coke, ka arai ki te aukati i nga pore whakakorikori, na reira ka whakaitihia te mahi o te whakakorikori. Ka taea te whakamahi i te Surfactant ki te whakatika i te hanganga o te kawe alumina ki te hanga MA.Whakapai ake i tana mahi catalytic.
Ko te MA te kaha o te herenga, a ka whakakorehia nga konganuku hohe i muri i te whakamaaramatanga o te pāmahana teitei. I tua atu, i muri i te calcination teitei-mahana, ka hinga te hanganga mesoporous, te anga MA kei roto i te ahua amorphous, a kaore e taea e te waikawa o te mata te whakatutuki i ana whakaritenga i roto i te waahi o te mahi. He maha nga wa e hiahiatia ana te maimoatanga whakarereke ki te whakapai ake i te mahi catalytic, te pumau o te hanganga mesoporous, te waiariki o te mata me te waikawa o te mata o nga rauemi MA. Ko nga roopu whakarereke noa ko nga heteroatoms whakarewa (Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Pd, Pt, Zr, etc. ) me nga waikura whakarewa (TiO2, NiO, Co3O4, CuO, Cu2O, RE2O7, me etahi atu) Ka utaina ki runga i te mata o te MA, ka werohia ranei ki roto i te kōhiwi.
Ko te whirihoranga irahiko motuhake o nga huānga whenua onge ka whai huatanga motuhake, hiko me te autō ona pūhui, ka whakamahia i roto i nga rauemi catalytic, rauemi photoelectric, rauemi adsorption me nga rauemi autō. Ka taea e nga rauemi mesoporous whakarerekē te whenua onge te whakatika i te waikawa (waikawa) taonga, te whakanui ake i te waatea o te hāora, me te whakahiato i te whakarewa nanocrystalline whakakōkī me te whakamararatanga rite me te tauine nanometer pūmau.Ka taea e nga rauemi porous me nga whenua onge te whakapai ake i te whakamararatanga mata o nga nanocrystals whakarewa me te pumau me te waro. ātete o te whakakōkī. I roto i tenei pepa, ka whakauruhia te whakarereketanga whenua onge me te mahi o te MA ki te whakapai ake i te mahi catalytic, te pumau waiariki, te kaha rokiroki hāora, te waahanga mata motuhake me te hanganga pore.
1 MA te whakarite
1.1 te whakarite o te kawe alumina
Ko te tikanga whakarite o te kaikawe alumina e whakatau ana i tana tohatoha hanganga pore, me ona tikanga whakarite noa ko te pseudo-boehmite (PB) tikanga whakamaroke me te tikanga sol-gel. Ko te Pseudoboehmite (PB) te tuatahi i whakaarohia e Calvet, a na H + i whakatairanga te peptization ki te tiki γ-AlOOH colloidal PB kei roto te wai interlayer, i calcined me te maroke i te wera nui ki te hanga alumina. E ai ki nga rauemi mata rereke, he maha nga wa ka wehewehea ki te tikanga o te rerenga, te tikanga carbonization me te tikanga waipiro konumohe hydrolysis.Ko te whakarewatanga o te colloidal o te PB e pa ana ki te crystallinity, a ka arotauhia ki te piki o te tioata, ka pa ano hoki ki nga tawhā tukanga whakahaere.
I te nuinga o te wa ka whakaritea te PB ma te tikanga rerenga. Ka tapirihia te alkali ki roto i te wairewa aluminate, ka whakaurua ranei te waikawa ki roto i te wairewa aluminate ka whakahekehia kia whiwhi ai i te alumina hydrated (te rerenga waika), ka whakauruhia ranei te waikawa ki roto i te rerenga konumohe kia whiwhi ai te alumina monohydrate, katahi ka horoia, ka whakamarokehia ka whakamaroke kia whiwhi PB. Ko te tikanga o te rerenga he ngawari ki te whakahaere me te iti o te utu, he maha nga wa e whakamahia ana i roto i nga mahi ahumahi, engari ka awehia e te maha o nga mea (te otinga pH, te kukū, te pāmahana, me etahi atu). I roto i te tikanga carbonization, Al(OH)3i whiwhi i te tauhohenga o CO2 me NaAlO2, a ka taea te whiwhi PB i muri i te koroheketanga. Ko tenei tikanga he painga o te mahi ngawari, te kounga o te hua, te kore poke me te utu iti, a ka taea e ia te whakarite i te alumina me te mahi catalytic teitei, te pai o te aukati i te waikura me te waahi motuhake o te mata me te iti o te haumi me te hokinga nui.Ko te tikanga o te waipiro alkoxide konumohe e whakamahia ana. ki te whakarite i te PB parakore teitei. Ko te Alkoxide konumohe te waikura hei hanga i te konumohe waikura monohydrate, katahi ka rongoa ki te whiwhi PB parakore teitei, he pai te tioata, te rahi o te matūriki rite, te tohatoha rahi pore me te pono o nga matūriki porowhita. Heoi, he uaua te mahi, he uaua ki te whakaora mai na te whakamahinga o etahi whakarewa paraora paitini.
I tua atu, ko nga tote pararopi, nga pūhui waro ranei o nga konganuku e whakamahia ana mo te whakarite i te konumohe precursors ma te tikanga sol-gel, ka taapirihia te wai parakore, te whakarewa pararopi ranei hei whakarite rongoa hei whakaputa sol, ka whakamarokehia, ka maroke, ka tunua. I tenei wa, kei te whakapai tonu te tukanga whakarite o te alumina i runga i te tikanga PB dehydration, a kua riro te tikanga carbonization te tikanga matua mo te hanga o te konumohe ahumahi na te mea he ohanga me te tiaki i te taiao.Ko te konumohe i mahia e te tikanga sol-gel kua aro nui ki te aro. na te nui ake o te tohatoha o te rahi o te pore, he tikanga pea, engari me whakapai ake kia mohio ai te tono ahumahi.
1.2 MA te whakarite
Kaore e taea e te alumina tikanga te whakatutuki i nga whakaritenga mahi, na he mea tika ki te whakarite i te MA teitei. Kei roto i nga tikanga whakahiato: tikanga whakarewa-nano me te pokepoke waro hei tauira pakeke; Te whakahiatotanga o te SDA: Te tukanga whakaetonga-whaiaro (EISA) i te aroaro o nga tauira ngawari penei i te SDA me etahi atu cationic, anionic, nonionic surfactants.
1.2.1 tukanga EISA
Ka whakamahia te tauira ngohengohe i roto i te ahua waikawa, e karo ana i te mahi uaua me te wa-kai o te tikanga membrane pakeke ka taea te mohio ki te whakarereke tonu o te aperture. Ko te whakaritenga o te MA na EISA kua aro nui ki a ia na te mea he ngawari te waatea me te whakahoki ano. Ka taea te whakarite i nga hanganga mesoporous rereke. Ko te rahi o te pore o MA ka taea te whakarereke ma te huri i te roa o te mekameka hydrophobic o te surfactant, te whakatika ranei i te tauwehenga molar o te hydrolysis catalyst ki te konumohe precursor i roto i te otinga.Na reira, ko EISA, e mohiotia ana ko te waahanga kotahi-taahiraa me te whakarereke i te tikanga sol-gel o te mata teitei. rohe MA me te tono mesoporous alumina (OMA), kua whakamahia ki nga momo tauira ngawari, penei i te P123, F127, triethanolamine (tea), me etahi atu. Ka taea e EISA te whakakapi i te mahi tahi-huihuinga o nga kaitapaa konumohe, penei i te alkoxide konumohe me nga tauira surfactant, te nuinga o te konumohe isopropoxide me te P123, mo te whakarato rauemi mesoporous. Ko te whakawhanaketanga angitu o te tukanga EISA me tika te whakarereketanga o te hydrolysis me te condensation kinetics kia mau ai. sol me te tuku i te whanaketanga o te mesophase i hangaia e nga micelles surfactant i roto i te sol.
I roto i te tukanga EISA, ko te whakamahi i nga whakarewa-kore-wai (penei i te ethanol) me nga kaihoko whakahiato waro ka taea te whakaheke i te hauwai me te tere o te hauhautanga o nga kaikawe oro konumohe me te whakakorikori i te whakakotahitanga o nga rawa OMA, penei i te Al(OR)3and konumohe isopropoxide. Heoi, i roto i nga whakarewa waikore kore-wai, ka ngaro te ahua o nga tauira surfactant i to ratou hydrophilicity/hydrophobicity. I tua atu, Na te roa o te hydrolysis me te polycondensation, he roopu hydrophobic te hua takawaenga, he uaua ki te taunekeneke me te tauira surfactant. Anake ka piki haere te kukū o te surfactant me te tohu o te hauwai me te polycondensation o te konumohe i roto i te tukanga o te whakaetonga whakarewa ka taea te whakahiato-whaiaro o te tauira me te konumohe. Na reira, he maha nga tawhā e pa ana ki nga tikanga whakaetonga o nga whakarewa me te whakamaaramatanga me te tauhohenga condensation o mua, Pērā i te pāmahana, te haumākū whanaunga, te whakakōkī, te tere whakaetonga whakarewa, me ētahi atu, ka pa ki te hanganga o te huihuinga whakamutunga. Ka rite ki te whakaatu i te piki. 1, Ko nga rauemi OMA me te mau tonu o te waiariki me te mahi whakakanohi teitei i whakahiatohia e te solvothermal assisted revaporation induced self-assembly (SA-EISA). Ko te maimoatanga solvothermal i whakatairanga i te katoa o te hydrolysis o te konumohe precursors ki te hanga i nga roopu konumohe konumohe hydroxyl iti-rahi, i whakarei ake i te taunekeneke i waenga i nga surfactants me te konumohe. I hangaia te mesophase hexagonal e rua i roto i te tukanga EISA me te calcined i te 400 ℃ hei hanga rauemi OMA. I roto i te tukanga EISA tuku iho, haere tahi te tukanga whakaetonga e te hydrolysis o organoaluminum precursor, na te tikanga whakaetonga he awe nui i runga i te tauhohenga me te hanganga whakamutunga o OMA. Ko te taahiraa maimoatanga solvothermal e whakatairanga ana i te whakamaaramatanga katoa o te konumohe kaamua me te whakaputa i nga roopu konumohe hydroxyl konumohe kua whakapoipoihia. Kei te hangaia te OMA i raro i te whānuitanga o nga tikanga whakaetonga. Ka whakatauritea ki te MA kua whakaritea e te tikanga EISA tuku iho, ko te OMA i mahia e te tikanga SA-EISA he nui ake te rahi o te pore, he pai ake te waahanga mata motuhake me te pai ake o te waiariki. I nga wa kei te heke mai, ka taea te whakamahi i te tikanga EISA ki te whakarite MA tuwhera nui-nui me te tere o te huringa me te whiriwhiringa pai me te kore e whakamahi i te kaihoko reaming.
Whakaatu 1 tūtohi rerenga o te tikanga SA-EISA mo te whakahiato i nga rawa OMA
1.2.2 etahi atu tukanga
Ko te whakaritenga MA tikanga e hiahia ana kia tika te whakahaere i nga tawhā whakahiato kia tutuki ai te hanganga mesoporous maamaa, he wero hoki te tango i nga rauemi tauira, e whakararu ana i te tukanga whakahiato. I tenei wa, he maha nga tuhinga kua korero i te whakahiatotanga o te MA me nga tauira rereke. I nga tau kua pahure ake nei, ko te rangahau i tino aro ki te whakahiato o MA me te hukahuka, te sucrose me te maaka hei tauira ma te konumohe isopropoxide i roto i te wairewa wai.Ko te nuinga o enei rauemi MA ka whakahiatohia mai i te konumohe nitrate, sulfate me te alkoxide hei puna konumohe. Ko te MA CTAB hoki ka whiwhi ma te whakarereketanga tika o te PB hei puna konumohe. MA he rereke nga ahuatanga o te hanganga, ara ko Al2O3)-1, Al2O3)-2 me te al2o3Me te pai o te waiariki. Ko te taapiri o te surfactant e kore e whakarereke i te hanganga karaihe o te PB, engari ka huri i te ahua o te taapu o nga matūriki. I tua atu, ko te hanganga o Al2O3-3 ka hangaia e te piri o nga nanoparticles i whakapumauhia e te PEG whakarewa pararopi, te whakahiatotanga ranei i te taha o te PEG. Heoi, he tino whaiti te tohatoha rahi pore o Al2O3-1. I tua atu, i whakaritea nga whakakorikori palladium me te MA synthetic hei kawe.I roto i te tauhohenga methane combustion, ko te whakakorikori i tautokohia e Al2O3-3 i whakaatu pai te mahi catalytic.
Mo te wa tuatahi, i whakaritea te MA me te tohatoha rahi o te pore ma te whakamahi i te ABD parapara pango konumohe iti me te konumohe. Kei roto i te tukanga whakaputa te tukanga tangohanga i te pāmahana iti me te pehanga noa. Ko nga matūriki totoka ka waiho i roto i te mahi tangohanga e kore e poke i te taiao, ka taea te whakaemi me te iti o te tupono ka whakamahia ano hei whakakii, hei whakahiato ranei i roto i te tono raima. Ko te waahanga mata motuhake o te MA synthesized ko 123 ~ 162m2 / g, Ko te tohatoha rahi o te pore he whaiti, ko te radius teitei ko 5.3nm, me te porosity he 0.37 cm3 / g. He nano-rahi te rauemi me te rahi o te karaihe e tata ana ki te 11nm. He tukanga hou te whakahiato-a-motu ki te whakahiato i te MA, ka taea te whakamahi ki te whakaputa i te reo irirangi matū mo te whakamahi haumanu. Ko te konumohe pūhaumāota, te haukinia warowaihā me te kūhuka i konatunatua ki te ōwehenga molar o te 1: 1.5: 1.5, ka whakahiatotia te MA e te tauhohenga miihini hou o te whenua. %, me te otinga 131I[NaI] he nui te kukū irirangi (1.7TBq/mL), na te mohio ki te whakamahi i nga potae dose131I[NaI] nui mo te maimoatanga mate pukupuku thyroid.
Hei whakarapopototanga, hei nga ra kei te heke mai, ka taea hoki te hanga tauira ngota ngota iti hei hanga i nga hanganga pore ota taumata-maha, kia pai te whakatika i te hanganga, te ahua me nga ahuatanga matū o te mata o nga rawa, me te whakaputa i te mata nui me te whakahau i te wormhole MA. Torotoro nga tauira iti me nga puna konumohe, arotau i te tukanga whakahiato, whakamarama i te tikanga whakahiato me te arahi i te mahi.
Tikanga whakarereke o 2 MA
Ko nga tikanga o te tohatoha i nga waahanga kaha i runga i te kawe MA ko te impregnation, in-situ synthe-sis, te rerenga, te whakawhiti katote, te whakaranu miihini me te whakarewa, kei roto ko nga mea tuatahi e rua te nuinga o te whakamahi.
2.1 tikanga whakahiato i roto i te waahi
Ko nga roopu e whakamahia ana i roto i te whakarereketanga mahi ka taapirihia i roto i te whakaritenga o te MA ki te whakarereke me te whakapumau i te anga anga o te papanga me te whakapai ake i te mahi catalytic. Ko te tukanga e whakaatuhia ana i te Whakaahua 2. Liu et al. i synthesized Ni/Mo-Al2O3in situ me P123 hei tauira. I marara a Ni me Mo i roto i nga hongere MA kua whakahaua, me te kore e whakangaro i te hanganga mesoporous o MA, a kua tino pai ake te mahi catalytic. Te tango i te tikanga whakatipu i roto i te waahi i runga i te gamma-al2o3substrate kua whakahiatohia, Ka whakatauritea ki te γ-Al2O3, MnO2-Al2O3he nui ake te waahanga mata motuhake o te BET me te rōrahi pore, he hanganga mesoporous bimodal me te tohatoha rahi o te pore kuiti. MnO2-Al2O3has tere adsorption tere me te kakama tiketike mo F-, a he whānui pH tono awhe (pH=4~10), e tika ana mo nga tikanga tono ahumahi. Ko te mahi hangarua o MnO2-Al2O3 he pai ake i tera o γ-Al2O.Me whakapai ake te pumau o te hanganga. Hei whakarapopototanga, ko nga rauemi whakarereke MA i whiwhihia e te whakahiato-a-roto he pai te raupapa hanganga, he kaha te taunekeneke i waenga i nga roopu me nga kaikawe alumina, he pai te whakakotahitanga, he nui te utaina o nga rawa, a ehara i te mea ngawari ki te whakaheke i nga waahanga kaha i roto i te tukanga tauhohenga catalytic. , a ka tino pai ake te mahi catalytic.
Fig. 2 Whakaritenga o te MA mahi ma te whakahiato-a-roto
2.2 tikanga impregnation
Ko te rumaki i te MA kua oti te whakarite ki roto i te roopu kua whakarereketia, me te whiwhi i nga taonga MA kua whakarereketia i muri i te maimoatanga, kia mohio ai nga paanga o te catalysis, adsorption me nga mea pera. Kai et al. kua whakaritea te MA mai i te P123 ma te tikanga sol-gel, ka ruia ki te waihano me te otinga tetraethylenepentamine kia whiwhi taonga MA whakarereketia me te kaha te mahi adsorption. I tua atu, ko Belkacemi et al. ka toua ki te ZnCl2solution ma te rite tonu te mahi ki te tiki mai i nga taonga MA whakarerekehia te zinc doped. Ina whakaritea ki te tikanga whakahiato i roto i te waahi, he pai ake te whakamaarama huānga o te tikanga impregnation, he pai te hanganga mesoporous me te pai o te mahi adsorption, engari he ngoikore te kaha o te taunekeneke i waenga i nga waahanga kaha me te kawe alumina, a he ngawari te whakararu i te mahi catalytic e nga mea o waho.
3 te ahunga whakamua mahi
Ko te whakahiatotanga o te whenua onge MA me nga taonga motuhake ko te ia o te whanaketanga a meake nei. I tenei wa, he maha nga tikanga whakahiato. Ko nga tawhā tukanga e pa ana ki te mahi a MA. Ko te waahanga mata motuhake, te rahi o te pore me te diameter pore o MA ka taea te whakatika ma te momo tauira me te hanganga konumohe o mua. Ko te pāmahana calcination me te kukū tauira polymer ka pa ki te waahanga mata motuhake me te rōrahi pore o MA. I kitea e Suzuki raua ko Yamauchi kua piki ake te pāmahana calcination mai i te 500 ℃ ki te 900 ℃. Ka taea te whakanui ake i te waahi ka taea te whakaiti i te waahi o te mata. I tua atu, ko te maimoatanga whakarerekētanga whenua onge te whakapai ake i te mahi, te pumau o te waiariki o te mata, te pumau o te hanganga me te waikawa o te mata o nga rawa MA i roto i te tukanga catalytic, me te whakatutuki i te whanaketanga o te mahi MA.
3.1 Defluorination Adsorbent
Ko te fluorine i roto i te wai inu i Haina he tino kino. I tua atu, ko te piki o te ihirangi fluorine i roto i te otinga zinc sulfate ahumahi ka arahi ki te pirau o te pereti hiko, te kino o te taiao mahi, te heke o te kounga o te zinc hiko me te heke o te nui o te wai recycled i roto i te punaha hanga waikawa. me te tukanga electrolysis o te oumu moenga mo te tunu i te hau rewharewha. I tenei wa, ko te tikanga adsorption te mea tino ataahua i roto i nga tikanga noa o te defluorination maku.Heoi, tera etahi ngoikoretanga, penei i te ngoikore o te kaha adsorption, te awhe pH whaiti e waatea ana, te parahanga tuarua me etahi atu. Ko te waro whakakorikori, te konumohe amorphous, te konumohe whakahohe me etahi atu taapiri kua whakamahia mo te whakakore i te wai, engari he nui te utu o nga taapiri, me te kaha o te whakaurunga o te F-i roto i te otinga koretake, te kukū teitei ranei. i akohia te adsorbent mo te tango i te fluoride na te kaha o te hononga me te whiriwhiri ki te fluoride i te uara pH kore, engari he iti na te ngoikore o te whakaurunga. kaha o te pūkōwhai, a anake i te pH<6 ka taea e te reira pai te mahi adsorption pūkōwhai.MA kua aro whānui i roto i te mana parahanga taiao no te mea o tona rohe mata motuhake nui, pānga rahi pore ahurei, mahi waikawa-turanga, waiariki me te pūmautanga mīhini. Kundu et al. rite MA ki te kaha adsorption fluorine mōrahi o 62.5 mg / g. Ko te kaha o te fluorine adsorption o MA e tino awehia ana e ona ahuatanga hanganga, penei i te waahanga mata motuhake, nga roopu mahi o te mata, te rahi o te pore me te rahi o te pore katoa. Ko te whakatikatika i te hanganga me te mahi a MA he huarahi nui hei whakapai ake i tana mahi whakauru.
Nā te waikawa mārō o La me te mārō o te pūkōkōkore, he kaha te hononga i waenganui i te La me ngā katote fluorine. I nga tau tata nei, kua kitea e etahi rangahau ka taea e La te whakapai ake i te kaha whakauru o te fluoride. Heoi, na te iti o te u o nga whakangao o te whenua onge, he maha ake nga whenua onge ka rehu ki roto i te otinga, ka puta te parahanga wai tuarua me te kino ki te hauora o te tangata. I tetahi atu taha, Ko te nui o te konumohe i roto i te taiao wai ko tetahi o nga paihana ki te hauora o te tangata. No reira, he mea tika ki te whakarite i tetahi momo whakahiato whakahiato me te pai o te pumau, me te kore e rewa, e iti iho ranei te riihi o etahi atu huānga i roto i te tukanga tango fluorine. Ko te MA i whakarerekehia e La me Ce i whakaritea e te tikanga impregnation (La / MA me Ce / MA). I pai te utaina o nga waikura whenua onge ki runga i te mata o te MA mo te wa tuatahi, he nui ake te mahi defluorination.Ko nga tikanga matua mo te tango fluorine ko te whakauru hiko me te whakauru matū, ko te kukume irahiko o te utu pai o te mata me te tauhohenga whakawhiti ligand ka hono ki te hydroxyl mata, te Ko te roopu mahi hydroxyl i runga i te mata adsorbent ka whakaputa i te here hauwai me te F-, ko te whakarereketanga o La me Ce ka pai ake te kaha whakauru o te fluorine, Kei roto i te La / MA etahi atu waahi whakauru hydroxyl, a ko te kaha whakauru o F kei te raupapa o La / MA> Ce / MA> MA. Na te pikinga o te kukū tuatahi, ka piki ake te kaha adsorption o te fluorine. He pai ake te paanga adsorption i te wa ko te pH 5 ~ 9, me te tukanga adsorption o te fluorine e pai ana ki te tauira a te Langmuir isothermal adsorption. I tua atu, ko nga poke o nga katote sulfate i roto i te alumina ka tino pa ki te kounga o nga tauira. Ahakoa kua mahia nga rangahau e pa ana ki te konumohe kua whakarerekehia te whenua onge, ko te nuinga o nga rangahau e aro ana ki te tukanga o te adsorbent, he uaua ki te whakamahi ahumahi. I nga ra kei mua, ka taea e tatou te ako i te tikanga wehewehe o te matatini fluorine i roto i te otinga konutea pūkawa. me nga ahuatanga o te hekenga o nga katote fluorine, ka whiwhi pai, iti te utu me te whakahou i te katote katote fluorine hou mo te whakakore i te wairewa zinc sulfate i roto i te punaha zinc hydrometallurgy, me te whakarite he tauira whakahaere tukanga mo te rongoa i te wairewa fluorine teitei i runga i te whenua onge MA nano adsorbent.
3.2 Kaihanga
3.2.1 Te whakahou maroke o te mewaro
Ka taea e te whenua onge te whakatika i te kawatanga (maamaa) o nga rawa maiengi, te whakanui ake i te waatea o te hāora, me te whakahiato i nga whakakorikori me te marara rite, te tauine nanometer me te pumau. He maha nga wa e whakamahia ana hei tautoko i nga konganuku rangatira me nga konganuku whakawhiti hei whakakoi i te methanation o CO2. I tenei wa, kei te whanake nga rauemi mesoporous kua whakarerekehia ki te mewaro maroke (MDR), te whakahekenga photocatalytic o nga VOC me te purenga hau hiku. Ka whakatauritea ki nga konganuku rangatira (penei i te Pd, Ru, Rh, me etahi atu) me etahi atu konganuku whakawhiti (pēnei i te Co, Fe, me etahi atu), Ni / Al2O3catalyst e whakamahia nuitia ana mo tana mahi catalytic teitei ake me te whiriwhiringa, te pumau teitei me te utu iti mo mewaro. Heoi ano, ko te whakamaarama me te waro waro o Ni nanoparticles i runga i te mata o Ni/Al2O3 ka arahi ki te whakakorenga tere o te whakakorikori. No reira, me taapiri te tere, te whakarereke i te kaikawe kaikawe me te whakapai ake i te huarahi whakarite kia pai ake te mahi catalytic, te pumau me te aukati wera. I te nuinga o te waa, ka taea te whakamahi i nga waikura onge whenua hei kaiwhakatairanga hanganga me te hikohiko i roto i nga whakakorikori heterogeneous, a ka whakapai ake te CeO2 i te whakamararatanga o Ni me te whakarereke i nga ahuatanga o te konganuku Ni na roto i te taunekeneke tautoko whakarewa kaha.
Kei te whakamahia nuitia te MA ki te whakarei ake i te marara o nga konganuku, me te aukati i nga konganuku hohe hei aukati i te whakahiatotanga. Ko te La2O3me te kaha rokiroki o te hāora teitei e whakanui ana i te aukati waro i roto i te huringa huringa, me te La2O3 e whakatairanga ana i te marara o Co i runga i te alumina mesoporous, he nui te mahi whakahou me te kaha. Ko te La2O3promoter te whakanui ake i te mahi MDR o te Co / MA catalyst, a ka hangaia nga Co3O4and CoAl2O4phases ki runga i te mata o te whakakorikori.Heoi, ko te La2O3 kua tino marara noa he purapura iti o 8nm ~ 10nm. I roto i te tukanga MDR, ko te taunekeneke i roto i te waahi i waenga i te La2O3 me te CO2 i hangaia te La2O2CO3mesophase, na te mea i kaha te whakakore i te CxHy i runga i te mata whakakorikori. Ka whakatairangahia e La2O3 te whakaheke hauwai ma te whakarato i te kiato irahiko teitei ake me te whakaniko i te waatea o te hāora i roto i te 10%Co/MA. Ko te taapiri o te La2O3 ka whakaiti i te kaha whakakorikori o CH4consumption. Na reira,Ko te tere o te hurihanga o CH4 kua piki ki te 93.7% i te 1073K K. Ko te taapiri o te La2O3 i pai ake te mahi catalytic, i whakatairanga i te whakahekenga o te H2, i piki ake te maha o nga waahi kaha Co0, i whakaputa i te iti o te waro kua penapena me te whakanui ake i te waatea o te hāora ki te 73.3%.
I tautokohia a Ce me Pr i runga i te Ni/Al2O3catalyst na roto i te tikanga impregnation rōrahi rite i Li Xiaofeng. I muri i te taapiri i te Ce me te Pr, ka piki ake te whiriwhiringa ki te H2, ka heke te whiriwhiringa ki te CO. Ko te MDR i whakarerekehia e te Pr he pai te kaha o te catalytic, a ko te whiriwhiringa ki te H2 i piki ake i te 64.5% ki te 75.6%, i te mea ko te whiriwhiringa ki te CO i heke mai i te 31.4% Peng Shujing et al. i whakamahia te tikanga sol-gel, I whakaritea te MA kua whakarereketia ki te konumohe isopropoxide, te whakarewa isopropanol me te hexahydrate cerium nitrate. Ko te waahanga mata motuhake o te hua i paku piki ake. Ko te taapiri o Ce i whakaitihia te whakahiatotanga o nga nanoparticles rite ki te rakau i runga i te mata MA. Ko etahi roopu hydroxyl i runga i te mata o te γ- Al2O3 i hipokina e nga pūhui Ce. I pai ake te pumau o te waiariki o MA, a, kaore he huringa o te wahanga karaihe i puta i muri i te whakamaaramatanga i te 1000 ℃ mo nga haora 10. Wang Baowei et al. kua whakaritea te rauemi MA CeO2-Al2O4na te tikanga whakakorikori. Ko te CeO2 me nga kakano iti putorino i marara rite ki te alumina. Whai muri i te tautoko a Co me Mo i runga i te CeO2-Al2O4, ko te taunekeneke i waenga i te alumina me te waahanga kaha a Co me Mo i tino aukatihia e te Tumuaki2.
Ko nga kaiwhakatairanga whenua onge (La, Ce, y me Sm) kua honoa ki te whakakorikori Co/MA mo te MDR, ka whakaatuhia te tukanga ki te piki. 3. ka taea e nga kaiwhakatairanga whenua onge te whakapai ake i te marara o Co i runga i te kawe MA me te aukati i te whakahiatotanga o nga matūriki co. ka iti ake te rahi o te matūriki, ka kaha ake te taunekeneke a Co-MA, ka kaha ake te kaha o te catalytic me te sintering i roto i te YCo/MA catalyst, me nga hua pai o te maha o nga kaiwhakatairanga i runga i te mahi MDR me te whakaheke waro.Fig. Ko te 4 he whakaahua HRTEM i muri i te maimoatanga MDR i te 1023K, Co2: ch4: N2 = 1 ∶ 1 ∶ 3.1 mo te 8 haora. Ko nga matūriki Co kei te ahua o nga waahi pango, engari ko nga kaikawe MA kei te ahua o te hina, ka whakawhirinaki ki te rereketanga o te kiato irahiko. i roto i te ahua HRTEM me te 10%Co/MA (whakaahua 4b), ka kitea te whakahiatotanga o nga matūriki whakarewa Co i runga i nga kaikawe maKo te taapiri o te kaiwhakatairanga whenua onge ka whakaiti i nga matūriki Co ki te 11.0nm~12.5nm. He kaha te taunekeneke a Co-MA a YCo/MA, a he pai ake tana mahi sintering i etahi atu whakakorikori. i tua atu, e whakaatuhia ana i nga piki. 4b ki te 4f, ka hangaia nga waro waro waro (CNF) ki runga i nga whakakorikori, ka piri tonu ki te rere hau me te aukati i te whakakorikori mai i te whakakore.
3 Te awenga o te taapiri whenua onge ki runga i nga ahuatanga aahua me te matū me te mahi whakakanohi MDR a Co/MA catalyst
3.2.2 Te whakakōkī whakahāoratanga
Ko te Fe2O3/Meso-CeAl, he whakakōkī whakahāoratanga e hāngai ana ki te Fe Ce-doped, i whakaritea e te whakahāoratanga oxidative o te 1- butene me te CO2 hei hāora ngohengohe, ā, i whakamahia ki te kōtuitanga o te 1,3- butadiene (BD). I tino marara a Ce i roto i te matrix alumina, a ko te Fe2O3 / meso i tino mararaFe2O3 / Meso-CeAl-100 catalyst ehara i te mea he momo rino tino marara noa me nga ahuatanga hanganga pai, engari he pai te kaha o te rokiroki o te hāora, na reira he pai te whakauru me te kaha whakahohe. o CO2. E whakaatu ana i te Whakaaturanga 5, ko nga whakaahua TEM e whakaatu ana ko Fe2O3 / Meso-CeAl-100 he riterite. E whakaatu ana ko te hanganga hongere o MesoCeAl-100 te ahua o te kutukutu he wewete me te porous, he painga ki te marara o nga kai kaha, i te mea ka tino marara te Ce. he pai te doped i roto i te matrix alumina. Ko nga mea whakakorikori whakarewa maitai e tutuki ana i te paerewa whakaheke-iti o nga motuka motuka kua whakawhanakehia te hanganga pore, te pai o te waiariki me te kaha rokiroki hāora nui.
3.2.3 He Kaihanga Mo Nga Waka
I tautokohia e te Pd-Rh nga matatini whenua onge e ahu mai ana i te konumohe konumohe AlCeZrTiOx me AlLaZrTiOx ki te tiki rauemi whakakikorua miihini. mesoporous konumohe-e hāngai ana onge whenua matatini Pd-Rh/ALC taea te pai te whakamahi rite te CNG waka ngongo purenga whakakōkī ki te mauroa pai, me te pai te faafariuraa o CH4, te wāhanga matua o CNG waka pau hau, he tiketike rite 97.8%. Whakamahia he tikanga hydrotherMAl kotahi-taahiraa ki te whakarite i te whenua onge ma rauemi hiato ki te mohio ki te whakahuihui-whaiaro, I whakahauhia nga tohu mesoporous me te ahua metastable me te whakahiato teitei i whakahiatotia, me te whakahiatotanga o RE-Al i rite ki te tauira o te "waahanga tipu puhui" , na reira i mohio ai ki te purenga o te kaitahuri kaitahuri catalytic e toru nga ara o te motoka.
Whakaahua 4 HRTEM whakaahua o ma (a), Co/ MA(b), LaCo/MA(c), CeCo/MA(d), YCo/MA(e) me SmCo/MA(f)
Whakaahua 5 TEM atahanga (A) me te hoahoa huānga EDS (b,c) o Fe2O3/Meso-CeAl-100
3.3 mahi marama
Ko nga irahiko o nga huānga onge whenua he ngawari te hikaka ki te whakawhiti i waenga i nga taumata hiko rereke me te tuku marama. He maha nga wa ka whakamahia nga katote whenua onge hei kaiwhakaoho ki te whakareri i nga rauemi whakamarama. Ka taea te utaina nga katote whenua onge ki runga i te mata o te konumohe phosphate moroiti tuwhera ma te tikanga corecipitation me te tikanga whakawhiti katote, ka taea hoki te whakarite i nga rauemi whakamarama AlPO4∶RE(La,Ce,Pr,Nd). Ko te roangaru maramara kei roto i te rohe ultraviolet tata.Ka hangaia te MA ki nga kiriata angiangi na te koretake, te iti o te dielectric tamau me te iti o te kawe, e tika ana ki nga taputapu hiko me te whatu, nga kiriata angiangi, nga aukati, nga puoro, me etahi atu. kia whakamahia mo te aro ki te whakautu i nga tioata whakaahua kotahi-ahu, te whakaputanga kaha me nga paninga whakaataata. Ko enei taputapu he kiriata e mau ana te roa o te ara whatu, no reira he mea tika ki te whakahaere i te tohu whakaata me te matotoru. . Kua whakawhänuihia te awhe wätea o nga rawa me nga momo matū o te mata, na reira ka taea te hoahoa i nga pukoro whakaahua matatau. Ko te whakaurunga o nga kiriata MA me te oxyhydroxide i roto i te hoahoa o nga taputapu whatu e whakaatu ana i te kaha nui na te mea he rite te taurangi refractive ki tera o te silicon dioxide. Engari he rereke nga ahuatanga matū.
3.4 pūmautanga waiariki
Na te pikinga o te pāmahana, ka tino pa ki te mahi a te whakakorikori MA, ka heke te waahanga mata motuhake ka huri te wahanga tioata γ-Al2O3in ki nga wahanga δ me θ ki te χ. He pai te noho matū me te waiariki o nga rawa whenua onge, he nui te urutau, he ngawari te waatea me te utu iti. Ko te taapiri o nga huānga whenua onge ka taea te whakapai ake i te mau tonu o te waiariki, te teitei o te wera o te waiariki me nga taonga miihini o te kaikawe, me te whakatika i te waikawa o te mata o te kawe. I kitea e Lu Weiguang me etahi atu ko te taapiri o nga huānga whenua onge te aukati i te tohatoha nui o nga matūriki alumina, i tiakina e La me Ce nga roopu hydroxyl i runga i te mata o te alumina, te aukati i te sintering me te huringa wahanga, me te whakaiti i te kino o te pāmahana teitei ki te hanganga mesoporous. . He nui tonu te mata o te konumohe kua oti te whakarite me te rahi o te pore.Heoi, he nui rawa, he iti rawa ranei nga huānga whenua onge ka whakaiti i te pumau o te waiariki o te alumina. Li Yanqiu et al. i tapirihia te 5% La2O3to γ-Al2O3, i pai ake ai te pumau o te waiariki me te whakanui ake i te rahi o te pore me te waahanga mata motuhake o te kawe alumina. Ka kitea mai i te Whakaaturanga 6, i tapirihia a La2O3 ki te γ-Al2O3, Whakapai ake i te pumau o te waiariki o te kaikawe hiato whenua onge.
I roto i te tukanga o te doping matūriki nano-fibrous ki a La ki MA, ko te mata o te BET me te rahi o te pore o MA-La he teitei ake i era o MA ka piki ake te pāmahana maimoatanga wera, me te doping ki a La ka kitea te kaha whakamuri ki te sintering i te teitei. pāmahana. e whakaatuhia ana i te piki. 7, me te piki o te pāmahana, ka aukati a La i te tauhohenga o te tipu o te witi me te huringa wahanga, i te piki. Ko te 7a me te 7c e whakaatu ana i te kohikohinga o nga matūriki mitanano-miro. kei te piki. 7b, ko te diameter o nga matūriki nui i puta mai i te calcination i te 1200 ℃ e pa ana ki te 100nm. Ka tohuhia te nui o te sintering o MA. I tua atu, ka whakaritea ki te MA-1200, MA-La-1200 e kore e whakahiato i muri i te maimoatanga wera. Na te taapiri o La, he pai ake te kaha o nga matūriki nano-fiber. ahakoa i te teitei ake o te whakamaarama calcination, kei te tino marara tonu te doped La ki runga i te mata MA. Ka taea te whakamahi i te MA whakarereke hei kawe i te Pd catalyst i roto i te tauhohenga C3H8oxidation.
Whakaahua 6 Te tauira hanganga o te konumohe whakahiato me te kore he huānga whenua onge
Whakaahua 7 TEM whakaahua o MA-400 (a), MA-1200(b), MA-La-400(c) me MA-La-1200(d)
4 Whakamutunga
Ko te ahunga whakamua o te whakaritenga me te tono mahi o nga rawa MA kua whakarerekehia te whenua onge kua whakauruhia. Ko te MA kua whakarerekehia te whenua onge e whakamahia nuitia ana. Ahakoa he maha nga rangahau i mahia mo te tono catalytic, te whakamaaramatanga o te waiariki me te whakauru, he maha nga taonga he nui te utu, he iti te nui o te doping, he ngoikore te ota me te uaua ki te mahi ahumahi. Ko nga mahi e whai ake nei me mahi i nga ra kei mua: arotau i te hanganga me te hanganga o te MA kua whakarerekehia te whenua onge, tohua te tukanga e tika ana, Tutaki i te whanaketanga mahi; Whakaritehia he tauira whakahaere tukanga i runga i te tukanga mahi hei whakaiti i nga utu me te mohio ki te hanga ahumahi; Hei whakanui ake i nga painga o nga rawa whenua onge a Haina, me tirotiro tatou i te tikanga o te whakarerekētanga MA o te whenua onge, te whakapai ake i te ariā me te tukanga o te whakarite MA whakarereketia onge whenua.
Kaupapa Putea: Shaanxi Science and Technology Overall Innovation Project (2011KTDZ01-04-01); Porowini o Shaanxi 2019 Kaupapa Rangahau Putaiao Motuhake (19JK0490); 2020 kaupapa rangahau pūtaiao motuhake o Huaqing College, Xi 'te Whare Wananga o te Hangarau me te Hangarau (20KY02)
Puna: Rare Earth
Wā tuku: Hune-15-2021